Том 325 № 3 (2014): Химия и химические технологии
Неокислительная конверсия метана на Мо-содержащих цеолитах
Ужесточение вводимых санкций за сжигание природного и попутного нефтяного газов в условиях промысла диктует необходимость разработки новых технологий экологически безопасной утилизации газообразных углеводородов. Одним из рассматриваемых альтернативных методов утилизации природных углеводородных газов является процесс неокислительной конверсии метана, основного их компонента, с получением ценных ароматических углеводородов. Разработка каталитических систем этого процесса является актуальной задачей нефтегазопереработки. Цель работы: исследование влияния способа получения цеолита структурного типа ZSM-5, используемого в качестве носителя для приготовления Мо-содержащего катализатора, на его физико-химические и каталитические свойства в процессе неокислительной конверсии метана в ароматические углеводороды. Методы исследования: синтезированы цеолиты на основе различных темплатов (гексаметилендиамин, бикарбонат аммония, полиэтиленполиамин); на основе полученных цеолитов методом сухого механического смешения с наноразмерным порошком молибдена получены бифункциональные каталитические системы; методами рентгеновского структурного анализа, ИК-спектроскопии, атомно-абсорбционного анализа, низкотемпературной десорбции азота, РЭМ, ТПД аммиака изучены физико-химические характеристики катализаторов; неокислительную конверсию метана (степень чистоты 99,9 %) проводили в установке проточного типа при температуре 750 °С, объемной скорости подачи сырья 1000 ч-1 и атмосферном давлении. Продукты реакции анализировали методом газовой хроматографии. Результаты: С использованием наноразмерного порошка Мо получены Мо-содержащие цеолитные катализаторы для процесса неокислительной конверсии метана. Показано влияние природы структурообразующей добавки, используемой при синтезе цеолитов, на активность и стабильность Мо-содержащих катализаторов. Установлено, что наиболее высокую активность и стабильность проявляет Мо-содержащий катализатор, полученный с использованием цеолита, синтезированного с гексаметилендиамином в качестве структурообразующей добавки. Показано, что различия в каталитической активности полученных катализаторов обусловлены кислотными и структурными характеристиками цеолитов, используемых в качестве носителя для приготовления Мо-содержащих систем.
Ключевые слова:
неокислительная конверсия, метан, цеолиты, наноразмерные порошки, металлы, катализ