Т. 327, № 11

Окислительная плазмохимическая конверсия сероводорода в атмосфере газообразных алканов в присутствии О[2] и CO[2]

Актуальность работы обусловлена необходимостью развития способов очистки кислых углеводородных газов от сероводорода для их подготовки к переработке или транспортировке в условиях нефтегазовых промыслов. Целью работы является изучение закономерностей удаления сероводорода из метана и пропан-бутановой смеси с добавками кислорода, углекислого газа с использованием одно- и двухбарьерного плазмохимических реакторов в барьерном разряде. Методы исследования: газовая хроматография, хромато-масс-спектрометрия, ИК-спектроскопия, элементный анализ. Результаты. Изучены закономерности плазмохимической конверсии сероводорода в метане и пропан-бутановой смеси в барьерном разряде с добавками кислорода, углекислого газа. Установлено, что основными газообразными продуктами превращения смесей сероводорода с метаном/пропан-бутановой смесью с добавкой кислорода, CO2 являются водород, углеводороды С2+, оксиды углерода и метилмеркаптан (при добавлении углекислого газа образование метилмеркаптана не наблюдается), на электродах реактора образуется депозит. Обнаружено, что при добавлении кислорода к смеси метана с сероводородом зависимость конверсии сероводорода от концентрации кислорода имеет экстремальный характер. В случае с пропан-бутановой смесью добавка кислорода приводит только к снижению конверсии H2S. При добавлении CO2 к углеводородным газам в обоих случаях происходит рост конверсии сероводорода. Установлено, что энергозатраты на обработку смесей метана с сероводородом с добавками кислорода и углекислого газа выше, чем без добавок. Добавление СО2 к сероводороду и пропан-бутановой смеси приводит к снижению энергозатрат, а добавление О2 - к увеличению. Исследован образующийся на электродах реактора депозит. В его составе обнаружены полисульфиды линейного и циклического строения, а также сульфоны. Изучены кинетические закономерности плазмохимической конверсии сероводорода. На основании экспериментальных, литературных данных и результатов теоретических расчетов предложен механизм реакции. Механизм включает реакции инициирования электронами барьерного разряда исходных молекул углеводородов и сероводорода с образованием атомарных водорода и кислорода, SH и алкильных радикалов. Дальнейшие превращения образовавшихся частиц происходят по радикально-цепному механизму преимущественно до полисульфидных соединений с концевыми алкильными и кислородсодержащими группами.

Ключевые слова:

плазмохимическая конверсия, сероводород, газообразные алканы, метан, пропан-бутановые смеси, кислород, углекислый газ, барьерный разряд, электронный ресурс,

Авторы:

Кудряшов Сергей Владимирович

Рябов Андрей Юрьевич

Очередько Андрей Николаевич

Скачать PDF